相变及炭黑杂质对氧化铝粒子流辐射特性的影响①

李佳玉，董士奎，谈和平

(1.南京理工大学 能源与动力工程学院，南京 210094;2.哈尔滨工业大学 能源科学与工程学院，哈尔滨 150001)

相变及炭黑杂质对氧化铝粒子流辐射特性的影响①

李佳玉1，董士奎2，谈和平2

(1.南京理工大学 能源与动力工程学院，南京 210094;2.哈尔滨工业大学 能源科学与工程学院，哈尔滨 150001)

基于Bruggeman有效介质理论与反向蒙特卡罗法计算了轴对称高温氧化铝粒子流在轴线正侧向辐射强度分布。采用Bruggeman有效介质理论计算多相态共存氧化铝粒子以及含少量炭黑杂质的氧化铝粒子的等效光学常数，以此为基础，通过反向蒙特卡罗法考察氧化铝粒子相变过程以及粒子中少量炭黑杂质对粒子流场轴线上辐射特性的影响。发现粒子相变过程中多相共存状态对高温粒子流场紫外波段辐射信号的影响不可忽略，氧化铝粒子中含有少量炭黑杂质就能够明显降低粒子流高温区间轴线上光谱辐射强度，当波长增加到近红外波段时，离喷口较近处轴线正侧向相对光谱辐射强度随着含炭黑量的增加而增大。

轴对称氧化铝粒子流;光谱辐射特性;相变过程;炭黑杂质;等效光学常数

0 引言

高温含粒子自由流辐射特性在火焰温度测量、燃烧诊断、目标探测等领域有重要的研究意义和应用背景。固体火箭发动机尾喷焰是典型的高温含粒子流，其光辐射特性研究对目标探测与识别技术非常重要。含铝燃料固体发动机尾喷焰中的氧化铝(Al2O3)粒子是尾喷焰的主要辐射源，氧化铝粒子的尺寸、浓度、温度、相态及杂质都会影响到尾喷焰的信号。因此，准确预测含铝燃料的固体发动机尾喷焰的辐射特性，必须细致考虑这些因素。

文献［1］对二维轴对称固体火箭发动机尾喷焰流场进行数值模拟，考虑氧化铝粒子运动的影响，但忽略了氧化铝粒子在流动过程中的相变。文献［2］采用离散颗粒模型模拟了固体发动机内外一体化两相流场分布，指出颗粒辐射在尾喷焰总辐射中占主导地位，并详细分析了颗粒尺寸和速度对尾焰辐射的影响。文献［3］采用离散坐标法和谱带近似法模拟了气相和气固两相羽流的辐射强度，其中固相主要考虑氧化铝粒子的辐射作用，但是其计算中没有细致考虑氧化铝粒子吸收指数的光谱变化。法国学者Hespel等［4］通过实验研究确定尾喷焰中氧化铝粒子非均匀性会影响喷焰的辐射特性和粒子尺寸，并推出了计算粒子非均匀性的经验公式。美国研究者［5］通过蒙特卡罗法射线追踪法模拟高海拔处固体火箭发动机尾喷焰中氧化铝粒子的辐射特性。

本文以含铝燃料固体发动机尾喷焰为背景，在已知流场的基础上，给定粒子浓度和温度分布，采用反向蒙特卡罗法模拟粒子自由流在轴线正侧向辐射强度分布，通过Bruggeman有效介质理论计算多相态共存氧化铝粒子以及含少量炭黑杂质的氧化铝粒子的等效光学常数，从而探索氧化铝粒子相态变化以及粒子中少量炭黑杂质对整个粒子流辐射特性的影响。

1 轴对称粒子流场辐射特性计算

采用反向蒙特卡罗法计算高温粒子自由流的定方向和定位置上辐射信号既保留了正向蒙特卡罗法的诸多优点，同时还省去了大量不必要的计算［6-7］。本文将用反向蒙特卡罗法计算轴对称含相变粒子自由流沿轴线、并与轴线呈90°角方向上光谱辐射强度，示意图如图1，假定介质中只有粒子的吸收和散射，粒子粒径均取D=5 μm，其中粒子散射的相函数均采用前向散射(Φ=1+cosθ)，粒子流的左右端面以及周向面均假定为黑体边界面，计算网格数为50×120，粒子周围环境是折射率为1.0的空气。

图1 粒子流辐射特性计算示意图Fig.1 Schematic figure of calculating raidative properties of pariticle flow

图2给出了粒子的无因次温度与无因次摩尔浓度分布的示意图，其中无因次参数的基准值分别为图中温度分布的最大值和摩尔浓度分布的最大值，图2中纵、横坐标分别表示无量纲轴向长度和无量纲径向长度，其基准参数是粒子流离喷口较近处的径向长度，即图中x=0处粒子流的径向长度。

图2 轴对称粒子流无因次温度场及摩尔浓度场Fig.2 Dimensionless temperature field and dimensionless mole concentration of particles in axisymmetric particle flow

反向蒙特卡罗法求解该物理模型是基于辐射传输光线可逆性原理，从目标面元O沿90°角方向单位立体角内反向追踪入射线，统计到达能够对目标产生影响的每个体元j和面元i，然后利用相对性原理进行计算，从而求解出目标面元O处的光谱辐射强度［6］。在此模拟中所需的有关粒子系的物性参数是光谱吸收系数(kaλ)和光谱散射系数(ksλ)，介质中粒子的散射假定为不相关散射，则其计算公式为［8］

式中D为粒子直径;N为粒子数密度。

可以看出，在知道粒子浓度的情况下，须先求出单个粒子的吸收因子Qaλ和散射因子Qsλ，可由Mie氏理论得到如下表达式［9］:

式中 Re表示取实部;χ=πD/λ是尺度参数;an和bn常称为Mie散射系数。

均匀球形粒子的an和bn可表示为

式中 “＇”表示对自变量求导;m=N1/N为粒子相对于周围介质的复折射率;N1和N分别为粒子和周围介质的复折射率，本文只考虑粒子流的辐射特性，所以周围介质复折射率假定为 1;ξn=Ψn-iχn、Ψn及χn为贝塞尔函数。

可见复折射率是表征粒子与入射辐射相互作用的一个关键量，不少光学手册虽已收集了许多物质的光学常数据，但是大部分都是均匀介质，非均匀介质的光学常数还需要进一步的实验与理论研究，本文基于有效介质理论求解多相共存或含少量杂质的非均匀粒子光学常数，其基本思想是:在除基体介质外的组份尺度比入射辐射的波长小的情况下，将非均匀粒子的宏观光学特性等效为具有等效光学常数的均匀粒子的光学特性，该等效光学常数与各组元的光学常数以及它们的组合方式有关。Maxwell-Garnett混合规则、Bruggeman混合规则、体积平均混合规则等都是用于计算等效光学常数的方法，并且这些混合规则分别适用于不同的组元混合方式。

文献［10］对这几种混合规则进行了比较计算，Bruggeman混合规则是较为广泛使用的一种混合规则，它不仅适用于一种材料嵌埋入另一种材料之中的情况，而且对各组份体积相当，随机分布相互混合的情况同样适用。本文将选取Bruggeman混合规则计算该粒子的等效光学常数，其具体表达式如下［11］:

式中Fx为混合物中各组分的体积份额;εx为各组分介电常数，对于非磁性物质，其与复折射率m满足ε=m2关系。

基于以上模型，本文以粒子的光学常数为基础，从单个粒子出发分别研究氧化铝粒子的相态变化及粒子中少量炭黑杂质对整个粒子流辐射特性的影响。

2 氧化铝粒子相态对粒子流辐射特性的影响

已知液态氧化铝粒子在临界温度Tc=0.83Tm下开始结晶，Tm是氧化铝粒子熔点温度(2 327 K)，粒子结晶过程释放结晶能，温度由过冷温度回升到一个稳定的较高温度(2 310 K)附近，直到氧化铝全部转化为稳定的α相，粒子由于放热，温度开始降低［12］。本文所采用的高温粒子流的温度场包含了氧化铝相变过程所涉及到的温度区间，所以有必要考虑氧化铝粒子的相态变化对粒子流辐射特性的影响。

氧化铝粒子相变过程是一个复杂的物理过程，本文只考虑相变过程中最有可能出现的几种状态，即液态、亚稳态γ相、稳态α相或这几种相态共存的状态。氧化铝粒子的复折射率虚部，即吸收指数在尾喷焰中受波长、温度等因素影响较大，所以复折射率的虚部不但考虑其随相态改变，而且在不同的温度和波长下也会有不同值，文献［13］考虑氧化铝粒子的各种辐射机理，将吸收指数分为4部分，并根据实验数据推出这4部分的经验公式和有关参数，氧化铝粒子复折射率虚部即为这4部分之和:

式中kbb对应于本征吸收，是介带电子吸收光子跃迁至导带的过程;kub对应于Urbach边本征吸收;kff对应于自由载流子的吸收;kla对应于晶格吸收。

文献［14］已计算和验证了氧化铝粒子3种相态的吸收指数;氧化铝粒子的复折射率实部，即折射指数假设只考虑随相态的变化，其数值由文献［15-16］获得。当粒子处于三相(L态、γ相和α相)共存状态时，根据Bruggeman有效介质理论计算该粒子的等效光学常数。已知粒子不同相态的光学常数或多相共存的等效光学常数后，即可计算整个粒子流的辐射特性。

采用上述方法分别计算波长 0.25、0.35、0.40、0.80μm下，轴对称粒子自由流在轴线上、90°角的辐射强度的数值，图3给出这些计算结果的无量纲参数沿粒子流轴向的变化规律，其中基准参数取各自计算结果中的最大值。本文考虑了2种情况:第一种简化相变过程，假设在温度2 310 K以上氧化铝粒子是液态，低于此温度，则处于较稳定的α相，对应于图线A的结果;另一种情况较细致考虑了氧化铝粒子相变过程中的3种相态共存的情况，这种多相共存状态设定在相变发生比较活跃的温度区间，即从Tc=0.83Tm到Tm之间，在温度Tc=0.83Tm之下，粒子处于α相，当温度高于熔点Tm时，粒子处于液态，该种情况的计算结果见图线B。由图3可知，在粒子流中间的高温段，即后燃区，考虑相变过程中的多相共存状态的计算结果(B)比忽略该过程的计算结果(A)要小，这种差异在紫外短波下更加明显，当波长取0.40 μm和0.80 μm时，2种情况的计算结果几乎重叠，可见如预测高温粒子流场紫外波段的辐射信号，有必要细致研究粒子相变过程。

图3 轴向90°探测角的相对光谱辐射强度Fig.3 Relative spectral radiante intensity along the axis at 90°detection angle

3 炭黑杂质对氧化铝粒子自由流辐射特性的影响

尾喷焰辐射特性的模拟值与实验测量值之间一般会存在差异，这是由于在模拟中为了计算方便会引入一些假设，尾喷焰中氧化铝粒子的形态、尺寸以及成分都会随固体发动机的不同而有差异［17］，因此理论模拟的任务不仅是预测尾喷焰的辐射特性，还要预测有可能存在的因素对喷焰的辐射特性会产生什么样的影响，氧化铝液滴在凝固过程在有可能会含有其它杂质，使得其辐射特性不同于纯氧化铝粒子，已有文献对氧化铝粒子中含有未燃尽铝的情况进行了分析［18］，未燃尽的碳原子在没有足够的氧原子进行重组的情况下突然遭遇降温也有可能形成炭黑，本文计算的高温粒子流场在外界环境骤冷的情况下有可能会有炭黑形成，由于炭黑与氧化铝的辐射特性相差比较大，可能极少量炭黑杂质的掺入就会引起氧化铝粒子辐射特性的变化。取炭黑杂质体积份额Fc分别为0.0001、0.001和0.01，由Bruggeman有效介质理论可计算出液态氧化铝粒子、α相氧化铝粒子以及相变过程中多相态共存的氧化铝粒子中混入炭黑杂质后的等效光学常数，从而可计算出粒子流的辐射特性。

图 4 是波长 0.25、0.40、0.60、0.80 μm 下的计算结果，发现极少量的炭黑杂质掺入就会影响整个粒子流在轴线上光谱辐射强度的分布，当氧化铝粒子中掺入炭黑的体积份额为0.001时，高温区间的轴线上辐射强度有明显降低，并且是随着含炭量的增加逐渐降低的。当波长取 0.60 μm 和 0.80 μm 时，离喷口较近处轴线正侧向相对光谱辐射强度随着含炭量的增加而增大。

4 结论

(1)喷焰轴线正侧向的辐射主要集中在后燃区，相变过程中的多相共存状态对粒子流的光谱辐射强度的影响在紫外短波处不可忽略。

(2)高温氧化铝粒子中掺入炭黑时，轴线上的辐射强度明显降低，并且随着含炭量的增加逐渐降低，当波长逐渐增加到近红外时，离喷口较近处轴线正侧向相对光谱辐射强度开始随着含炭量的增加而增大。

图4 轴向90°探测角的相对光谱辐射强度Fig.4 Relative spectral radiante intensity along the axis at 90°detection angle

［1］张光喜，周为民，张钢锤，等.固体火箭发动机尾喷焰流场特性研究［J］.固体火箭技术，2008，31(1):19-23.

［2］丰松江，聂万胜，宋丰华，等.固体火箭发动机尾焰红外辐射特性预估研究［J］.固体火箭技术，32(2):183-187，2008.

［3］徐义华，胡春波，张胜敏，等.固体火箭发动机羽流红外辐射特性研究［J］.固体火箭技术，2010，33(2):176-181.

［4］Hespel L，Delfour A，Gossé S，et al.Influence of alumina particles heterogeneity on particle sizing and radiative properties evaluation in solid rocket plumes［R］.AIAA 2003-3650.

［5］Burt J M，Boyd I D.A Monte Carlo radiation model for simulating rarefied multiphase plume flows［R］.AIAA 2005-4691.

［6］帅永，董士奎，刘林华.高温含粒子自由流红外辐射特性的反向蒙特卡罗法模拟［J］.红外与毫米波学报，2005，24(2):100-104.

［7］亓雪芹，王平阳，张靖周，等.反向蒙特卡罗法模拟波瓣喷管的红外辐射特性［J］.上海交通大学学报，2005，39(8):1229-1232.

［8］余其铮.辐射换热原理［M］.哈尔滨:哈尔滨工业大学出版社，2000.

［9］Bohren C F，Huffman D R.Absorption and scattering of light by small particles［M］.New York:Wiley，1983.

［10］Li Jia-yu，Dong Shi-kui，Tan He-ping.Effective optical constant of alumina particle containing carbon［J］.Journal of Thermophysics and Heat Transfer，2009，23(1):216-219.

［11］Choy T C.Effective medium theory:principles and applications［M］.Oxford University Press，Oxford，1999:10-15.

［12］Plastinin Yu A，Sipatchev H Ph，Karabadzhak G F，et al.Influence of alumina particles＇phase transition on its radiation in the middle infrared and ultraviolet regions of spectrum［R］.AIAA-2000-0735.

［13］Plastinin Yu A，Karabadzhak G F，Khmelinin B A，et al.Ultraviolet，visible and infrared spectra modeling for solid and liquid-fuel rocket exhausts［R］.AIAA-2001-0660.

［14］李佳玉，董士奎，贺志宏，等.喷焰内氧化铝粒子光辐射特性研究［J］.红外与毫米波学报，2007，26(6):469-472.

［15］Krishnan S，Richard W J K R，Schiffman R A，et al.Refractive index of liquid aluminum oxide at 0.6328 ［J］.Journal of American Ceramic Society，1991，74(4):881-883.

［16］Oliver S M，Moylan B E.An analytical approach for the prediction of gamma-to-alpha phase transformation of aluminum oxide(Al2O3)particles in the space shuttle ASRM and RSRM exhausts［R］.AIAA-92-2915.

［17］Gossé S，Hespel L，Gossart P，et al.Morphological characterization and particle sizing of alumina particles in solid rocket motor［J］.Journal of Propulsion and Power，2006，22(1):127-135.

［18］Jung J Y，Brewster M Q.Radiative heat transfer analysis with molten Al2O3dispersion in solid rocket motors［J］.Journal of Spacecraft and Rockets，2008，45(5):1021-1030.

Influences of phase transition and carbon soot impurity on the radiative properties of alumina particles flow

LI Jia-yu1，DONG Shi-kui2，TAN He-ping2
(1.School of Energy and Power Engineering，Nanjing University of Science and Technology，Nanjing 210094，China;2.School of Energy Science and Engineering，Harbin Institute of Technology，Harbin 150001，China)

The distribution of spectral radiance along the axis at 90°angle was calculated based on backward Monte-Carlo method and Bruggeman effective medium theory for axisymmetric high temperature alumina particles flow.The effective optical constant was calculated with Bruggeman effective medium theory for the alumina particle with multiphase and carbon soot impurity，and then influences of phase transition and carbon soot impurity on the radiative properties of alumina particles flow were analyzed based on backward Monte-Carlo method.The calculated results indicate that the influence of multiphase state on the ultraviolet radiation of high temperature particles flow can not be neglected.The spectral radiance along the axis in high temperature region decreased obviously when a little carbon soot impurity was mixed into the alumina particle.While the wavelength increased to near infrared，spectral radiance along the axis near the spout increased with increasing carbon soot content.

axisymmetric alumina particles flow;spectral radiative property;phase transition;carbon soot impurity;effective optical constant

V435

A

1006-2793(2012)04-0485-05

2011-10-08;

2011-12-05。

国家自然科学基金项目(51006053)。

李佳玉(1981—)，女，博士，主要从事辐射换热研究。

(编辑:吕耀辉)