从“两弹一艇 ”到核能可持续发展中的后处理技术

□ 郑卫芳

随着世界经济的发展，全球气候变化和环境污染等问题的突出，核电等洁净能源的需求与日俱增。作为核能可持续发展关键环节的核燃料后处理技术，也面临着更好的发展前景和更多的发展机遇。

无论是核武器装料钚的制造，还是核能长期发展必需的燃料供给，都离不开核工业的核心环节——核燃料后处理技术。在我国核燃料后处理技术发展的历史长河中，核工业科研人员勇于探索，求实创新，做了大量开创性、基础性的工作。

后处理中试厂工艺流程台架试验

从无到有，奠定我国后处理发展的基石

核燃料后处理技术的研发起源于核武器研制。上世纪50年代，为反对核讹诈，党中央作出了必须建立我国自己核力量的战略决策。钚-239是核武器重要装料之一，原子能所（中国原子能科学研究院前身）所长钱三强曾说过：“钚这个元素非常重要，世界上看一个国家的强弱过去是看这个国家拥有黄金的数量多少来决定的，现在主要看这个国家拥有多少钢铁的产量来决定，而今后就要看一个国家的钚拥有量的多少来决定这个国家的强弱了”钚-239是一种人造放射性核素，它是在反应堆中用中子辐照天然铀产生的。为尽快取得制造原子弹装料所用的高浓度钚-239，上世纪60年代初，原子能所的科研人员开始研制我国第一座生产军用钚后处理厂工艺流程。自此，我国核燃料后处理技术的研发应运而生。

当时，国内在后处理技术方面一片空白，国际上生产堆（以生产核武器材料钚为目的的反应堆）元件后处理工艺流程有两种方法：传统的沉淀法和新兴的萃取法。领导层经过研究决定：一方面，以采取传统的沉淀法为主，另一方面，进行萃取法的探索和实验。当时，国内条件十分困难，就连最基本的原材料磷酸三丁酯萃取剂（TBP）也只能自己动手研究合成。原子能所科研人员积极发挥聪明才智，很快研制出工业规模生产TBP的技术，并成功利用TBP萃取铀矿硝酸溶液，制备了几十公斤较纯的硝酸铀酰，铀的提取率达99%。

1964年，随着“设计革命化”号角的全面吹响，在清华大学等研究设计单位、高等院校、工矿企业部门的大力协同下，原子能所科技人员彻底甩掉了落后的沉淀法工艺，改用先进的萃取法工艺——普雷克斯（Purex）工艺流程——以磷酸三丁酯为萃取剂处理辐照燃料提取钚。二机部第二研究设计院承担了生产堆乏燃料后处理中试厂的设计工作，原子能所十室承担了主工艺研究。为了探明在强辐照下有机萃取剂的辐解性能，1964年底，原子能所科研人员首先利用101热室模拟强辐照条件做了单级萃取乳化实验，实验证明，乳化不严重。与此同时，为加快确定萃取法工艺流程，二机部下达了任务：开展生产堆元件后处理萃取法工艺流程的小型热实验。

1965年初，由原子能所、清华大学、二院和工厂等单位组成突击队，利用原子能所101热室、国内第一座甲级放射性实验室（46-戊工号）和101反应堆卸出的辐照燃料元件，进行了萃取法Purex流程，经过铀钚共萃取、共去污、铀钚分离和钚纯化循环工艺热实验，取得了很好的效果。科研人员紧接着直接采用生产堆辐照过的08燃料元件，连续做了8次一循环和钚线二循环，包括溶剂返回使用的串联热实验考验，实验非常成功。生产堆元件后处理萃取法工艺流程热实验的成功，标志着我国对Purex流程技术的成功掌握，为我国后处理技术的发展奠定了基石。

在我国第一座生产堆乏燃料后处理中间试验厂的设计中，只考虑了钚的回收处理，而未考虑铀的回收。为缩短工厂运行的流程，减少设备和废液产生量，1967年，原子能所在46-戊实验室完成了Purex流程由三循环改为二循环（“三改二”）的热实验研究，铀、钚产品指标基本达到要求，该流程不仅考虑了铀的回收，而且对四价铀取代氨基磺酸亚铁的工艺进行了初次研究。

基于Purex萃取流程，我国于1968年和1970年先后建成第一座军用后处理中间试验工厂和第一座军用后处理工厂，并成功投入运行。至此，我国真正成为掌握生产核武器用钚的核大国。

从军到民，开创我国动力堆乏燃料后处理技术研究的先河

随着我国核能利用的发展，核动力反应堆技术（核电站）迅速得到发展。针对核动力反应堆燃料，后处理的使命和作用也随之发生根本转变，动力堆乏燃料（核动力反应堆中“燃烧”后卸出的燃料）后处理的目的是将反应堆中未“烧尽”的核燃料（主要是铀，包含铀-235和铀-238）及新生成的可裂变物质钚回收回来，将堆照过程产生的放射性废物置于安全的形式下进行长期处置，因此，这要求动力堆乏燃料后处理具备经济性，对环境的影响也要降到最低，同时由于核动力反应堆和生产堆燃料的组成、形态、燃耗各异，后处理技术变得更加复杂，难度更大。

在这种新情况下，核燃料后处理工艺过程更加复杂和多样化：既要考虑钚和铀的提取使用，又要考虑镎及其它同位素的综合提取利用，还要考虑废物的处理处置。原子能院科研人员以核潜艇堆燃料后处理为研究对象，对动力堆燃料元件后处理的Purex流程进行了全面深入的研究。从首端元件溶解过程、共去污循环、铀钚纯化循环和尾端产品转化到高放废液综合回收等进行了一系列的实验，取得了大量的科学数据，确定了燃料亚沸腾溶解、铀钚共去污、洗锝、四价铀和羟胺分离钚等关键工艺条件，尤其在后处理流程“无盐”技术应用上取得了重要成果，这些研究成果为提出我国动力堆后处理的工艺流程起到了关键作用。

因需而就，铸就后处理中试工程工艺的灵魂

在上世纪80年代军转民时期，国务院审时度势，作出了在我国对动力堆乏燃料实行后处理的重大决策。在这种形势下，我国第一座动力堆后处理工程“四○四厂动力堆元件后处理中间试验工厂”的建设开始启动，国家就此部署了动力堆乏燃料后处理技术在科研、工程设计和建设方面的一系列重要战略。

为了使中试厂设计更为可靠，在中试厂建成投入运行之前，科研人员对整个工艺流程进行了热实验验证。动力堆元件燃耗深，放射性活度要比生产堆高几百至上千倍，按照生产堆辐照强度设计的46-戊工号已不能完成动力堆乏燃料后处理热实验验证工作。为此，在上级部门和领导的大力支持下，最终决定中试厂流程热实验验证工作通过国际合作在俄罗斯完成。1994年9月，中核总科技局下达了“后处理工艺流程热实验项目组织实施意见的通知”，组成了以何建玉同志为领导小组组长，原子能院牵头，核二院和四○四厂科技人员共同参与的实验队伍共计32人。1995年3月1996年7月期间，在俄罗斯圣彼得堡赫洛宾镭研究院圆满完成了中试厂铀钚共去污分离循环、铀纯化循环工艺流程的热实验验证。实验结果表明了中试厂流程是基本可行的，大量真实可靠数据的取得增加了中试厂可靠运行的保障，同时热实验的成功也使中试厂工艺流程的技术成熟度达到了一个新的高度。

由于种种原因，俄罗斯热实验只进行了铀钚共去污分离和铀纯化循环流程的验证，而钚纯化循环的热实验验证没有得以实现。加上通过俄罗斯热实验同时也发现了一些问题，因此，“十一五”期间，在中试厂热调试前，又在原子能院进行了中试厂全流程台架温实验研究。这些研究结果为全流程钚中除铀指标、尤其是钚线二循环工艺设计修改提供了重要依据。

2010年12月21日，我国第一座动力堆乏燃料后处理中间试验工厂热调试取得圆满成功，标志着我国已经掌握动力堆后处理技术。实行核燃料后处理，建立完整的核燃料循环体系，将保证我国核燃料资源得到充分合理的利用，促进我国核电在较长时期内得到持续发展。

与时俱进，保障核能可持续发展的关键

核能是否能够可持续发展，主要取决于燃料是否能够长期持久供应，以及核废物能否对环境的影响最小。

先进的后处理技术，不仅可以从乏燃料中回收可利用的铀、钚等宝贵的产能物质，供先进核能系统（如快堆）使用，更重要的是可以将所有高毒性和长期放射毒性的物质分离出来，以供安全处置或嬗变处理。

展望未来，后处理技术发展的可能会经历三个阶段：第一阶段，铀、钚和镎共管理，具有后处理过程无纯钚产生、后处理与新燃料制造一体化、处理对象适应性强和能选择分离一些次锕系元素和长寿命裂变产物；第二阶段，回收铀、钚、镎等所有次锕系元素和长寿命裂变产物，并针对快堆或其它嬗变装置系统的需要进行组分离；第三阶段，基于高温化学的创新方法，处理不同类型的高放射性燃料，如快堆的金属燃料。

近期先进后处理技术的发展旨在不断改进现行工业成熟技术，以提高其安全性和经济性。先进工艺流程的研究仍然是基于Purex流程，在不断简化流程、减少废物产生量、分离次锕系元素、提高防扩散性能、采用连续工艺等方面开展工作。自“九五”以来，后处理科技人员不断求实创新，积极开发无盐分离试剂的应用研究，在减少废物量、缩短流程、提高U/Pu分离系数和Np的走向控制等工艺研究方面取得了重要进展，提出了先进无盐二循环后处理工艺流程，全面完成了实验室台架规模连续运行的温实验验证和改进，关键技术获多项国家发明专利，研究成果获国家科学技术进步二等奖1项，国防科学技术进步一等奖1项，国防科学技术二、三等奖近10项。

随着四○四中试厂热调试的成功，以及原子能院核燃料后处理放化实验设施的即将建成，将为后处理工艺技术研究提供非常重要的实验平台，同时也标志着我国具备了进行台架规模和中试规模后处理全流程热试验的核心能力。

随着世界经济的发展，全球气候变化和环境污染等问题的突出，核电等洁净能源的需求与日俱增。作为核能可持续发展关键环节的核燃料后处理技术，也面临着更好的发展前景和更多的发展机遇。科研人员也将不辱使命，为我国核能可持续发展作出更大的贡献！