放射性废物处置研究进展

易树平, 马海毅, 郑春苗

1)广东省电力设计研究院, 广东广州 510663;

2)北京大学水资源研究中心, 北京 100871

放射性废物处置研究进展

易树平1,2), 马海毅1), 郑春苗2)

1)广东省电力设计研究院, 广东广州 510663;

2)北京大学水资源研究中心, 北京 100871

放射性废物的处置是制约核能可持续发展的关键因素, 目前已成为国际社会关注的热点问题之一。针对处置场地核素运移污染的风险问题, 对放射性废物的处置及其选址、核素运移试验和核素运移模型进行了回顾和论述。指出采用多重屏障系统进行放射性废物的处置, 其安全性是可以得到保障的; 处置场的选址应遵循就近原则, 并应从环境水文地质的角度来构建场地的选址及评价体系; 核素运移试验应注重室内试验和原位试验相结合, 以保证所得结果和参数的可靠性; 核素运移模型研究经历了由对流-弥散模型→Kd模型→多组分反应性模型的发展阶段, 并取得了重要进展, 但在处理非均质介质和非均质反应、矿物溶解-沉淀与水动力行为的相互影响以及稳定性和实际应用能力等方面还亟待提高。我国放射性废物的处置与研究较为滞后, 需在处置场选址规范体系、核素运移试验以及模拟技术等方面取得突破和提高。

放射性废物处置; 水文地质; 环境影响评价; 核素运移试验; 核素运移模型

20世纪40年代以来, 核科学的飞速发展和应用 产生了大量的放射性废物。由于放射性核废物对人体甚至整个生态系统具有极大的危害性, 其影响可达几百年到数万年甚至更长的时间, 因此世界各国对放射性废物处置的研究都非常重视(Bradbury et al., 1985; Kittel, 1989)。

放射性废物处置的任务是在废物可能对人类造成不可接受的危险的时间内, 将废物中的放射性核素限制在处置场范围内, 防止核素以不可接受的浓度或数量向环境释放而影响人类的健康与安全(Han et al., 1997; Kickmaier et al., 1997)。然而, 尽管半个多世纪以来放射性废物的处置和研究取得了较大的进展, 但在场地选址、参数获取及污染风险评价等方面仍存在不足, 增加了放射性废物安全处置的不确定性。

目前, 世界各国正积极推行低碳经济, 清洁能源的呼声越来越高, 中国正“积极发展核电”。因此,全面和正确地认识放射性废物的处置就尤为重要。但是, 我国的放射性废物处置还处于起步阶段, 因此有必要对国际上放射性废物的处置概况进行回顾,总结处置经验, 探讨处置过程中涉及的核心课题及其研究现状就具有重要理论和实际意义。

1 放射性废物的处置

1.1 历史回顾

人类历史上第一次放射性废物的处置发生于1944年美国田纳西州, 采用的处置方法为简单的壕沟掩埋(Han et al., 1997)。在核废处置的早期阶段,其它核能大国如英国、前苏联和法国等也有类似核废处置的报道。因此早期放射性废物的处置并未引起重视。

20世纪50年代后(NAS-NRC, 1957), 放射性废物的处置开始受到广泛重视。世界各国对放射性废物的处置方式展开了广泛的研究, 通过比较地表处置、海底处置、地质处置、太空处置及其它一些处置方式, 考虑到放射性泄露的风险性、技术可行性、回收利用性及工程造价等因素, 国际上普遍认为采用多重屏障系统的地质处置是较为理想的处置方式。其中, 由于高放废物危害大且衰变周期长, 故采用深部地质处置的形式; 而低中放废物由于衰变至人类可接受的时间较短, 则采用近地表或地质处置的方式。有的国家如芬兰则要求所有放射性废物都采用深部地质处置。

低中放废物的近地表处置是指在地表或近地表设施内对核废物进行终端处置, 处置设施最大深度一般是30 m或者更浅。由于低中放废物数量大, 处置周期短, 处置技术难度相对较小, 因此半个世纪以来发展速度较快。目前, 国际上已成功建成并运行上百个低中放废物处置场(Han et al., 1997; 刘平辉等, 2000)。这些处置场根据处置设施的不同, 可划分为多种处置方式(Kittel, 1989), 并采用压缩包装层(水泥)、导水层(砂砾)、阻水层(粘土)以及生物层(植被)等作为多重屏障系统。

与低中放废物处置不同的是, 尽管关于高放废物处置的研究较为深入, 但是真正能用于接纳高放废物的处置场则未见报道。20世纪60年代后, 欧美和一些亚洲国家建设了多座深部地下试验场来研究高放废物深部地质处置的一些关键问题(Kickmaier et al., 1997; Yllera et al., 2004; Wersin et al., 2004),这些地下试验场按功能可分为两种, 即一般性试验场和特定场址试验场, 前者与高放废物处置库场址没有直接联系, 仅开展试验研究; 而后者则是在预选场址上建设的地下设施, 具有方法学研究和场址评价双重作用。

我国目前已建成甘肃玉门和广东北龙两个近地表低中放废物处置场(浦永宁等, 2005), 并计划在西北、西南、华南、华东、东北五个地区各建一个低中放废物处置基地; 另一方面, 关于高放废物的深部地质处置, 我国也正在甘肃北山开展相关研究(Wang, 2009)。

1.2 经验认识

从国际上半个多世纪以来放射性废物的处置和研究可以获得如下四个基本认识: 1)处置过于简单或不当会造成严重后果, 早期采用的简陋的地表浅埋处置方式已经被淘汰, 如美国 West Vally, Sheffield和Maxey Flats处置场由于放射性泄露而关闭; 2)处置场应尽量选在靠近产生废物的地区, 因为废物运输是个值得重视的事故风险问题。由于运送货物的卡车发生事故, 美国 Beatty和 Hanford处置场都因此曾遭到关闭; 3)采用多重屏障系统进行低中放废物的处置, 通过正确的选址、设计、建造和管理, 其安全性是可以得到保证的。如法国Manche处置场, 自1969年开始运行到1994年关闭退役以来,至今尚未发现对环境和公众构成危险; 4)公众的接受和认可是放射性废物处置场选址评价过程中需要特别重视的一个问题, 如我国华东低中放废物处置场就是由于这一原因而一直没能够确定下来。

核素在地质介质中的运移规律是放射性废物处置研究和环境评价的核心问题。因此, 从地质、水文地质及环境评价的角度看, 放射性废物处置研究包括如下三个方面的核心课题: 1)处置场的水文地质选址。放射性废物的处置对场址的水文地质条件要求较高。一般而言, 处置场址多选在人迹罕至、研究程度较低的地方, 地质、水文地质资料缺乏。因此, 选址过程作为获取水文地质资料的途径, 在整个场址的论证、选择、设计及后期的环境影响评价中均具有无可替代的作用; 2)核素运移试验。地下水科学的进步在很大程度上是由参数获取的新技术和新手段带动起来的, 核素运移试验作为研究核素运移最直接、最有效的手段, 关系着获取基础数据的可靠程度, 同时也是场地性能评价的参数来源和重要依据; 3)核素运移模型。由于处置场地性能评价需要考虑至少数百年以上的时间尺度, 因此必须通过建立模型来量化和预测。同时, 核素运移模型也是后期环境评价的重要依据。

2 研究现状

2.1 水文地质选址

国际上放射性废物处置场的选址和建设起步较早, 并有相当完备的法律体系和相应的工作流程。然而, 就水文地质选址的技术要求而言, 则仅有些原则性的规定。如美国联邦法规10CFR61规定处置场必须在构造相对稳定的地区, 距离地下水位要有一定距离等; 加拿大、日本、法国也只有一些与美国相似的原则性规定, 均没有专门针对放射性废物处置选址的操作性强的技术标准。同样, 我国现有的技术标准(如 GB 9132-88)和核安全导则(如 HJ/T 23-1998)等也只有一些原则性的规定, 而对处置场选址具体的勘察、水文地质及岩土特性参数的获取则关注较少, 缺乏操作性, 不能有效地指导低中放废物处置场地的选址。

放射性废物处置选址的不足集中表现在选址工作与环评应用脱节方面。选址侧重于场址勘察、试验及参数获取; 而环评则致力于数据应用及安全性评价。由于专业差异, 往往导致上述两个方面交流较少甚至脱节, 从而出现如下两种不利局面: 1)选址所得数据不是环评所需要的; 2)环评所需的某些数据在野外和室内试验中没有获取到。鉴于此, 放射性废物处置场地的选址工作必须与环境评价结合起来, 在不同阶段互相指导, 以达到参数的有效获取和环境影响的正确评价。

2.2 核素运移试验

国际上核素运移试验始于20世纪50年代末60年代初, 而我国在这方面的研究则起步于 80年代初。核素运移试验的目的是为核废处置场址的可行性论证、建造、运行、封闭及长期安全性评价提供基础参数。半个世纪以来, 核素运移试验研究取得了显著成果, 积累了大量的试验数据和技术资料(Kickmaier et al., 1997)。根据试验方式和规模的不同,核素运移试验可分为室内试验和原位试验两类。两类试验互有优、缺点, 目前都为研究者所广泛使用,有些大型项目甚至两种试验方法都采用, 相互印证以获取更为可靠的试验结果, 或以此来研究试验的尺度效应(Hadermann et al., 1996)。

2.2.1 室内试验

在核素运移试验中, 室内试验是指在实验室内以处置场址的主体材料作介质, 模拟核素在介质中的吸附、滞留和扩散等作用机制, 来研究核素在介质中的运移规律。室内试验由于相对简单、经济、易于操作, 可在较短的时间内掌握核素运移的一些特性常数而被大量应用。如García-Gutiérrez等(2006)采用室内试验对中性、阴离子和阳离子核素在FEBEX膨润土中的扩散系数和有效孔隙度等进行了研究; Van Loon等(2009)采用室内试验分别对完整和破碎的Opalinus粘土对Cs的吸附特性进行了对比研究, 结果表明Cs在完整和破碎Opalinus粘土上的吸附作用本质上是相同的。我国也有一些学者开展了关于核素运移的室内研究, 如叶明吕等(1994)用土柱试验法研究了90Sr在粉碎沸石柱中的吸附与运移行为, 结果表明沸石对90Sr的吸附能力很强;苏锐、李春江等(2000)对核素在花岗岩基质中的运移进行了研究, 获得了134Cs在花岗岩中的扩散系数、阻滞系数和孔隙度等; 李书绅等(2004)对237Np、238Pu、和241Am在黄土包气带中的运移进行了模拟试验, 得到了三种核素在黄土中的垂向扩散系数和延迟系数; 王青海等(2004)用批示法对锶在砂岩和花岗岩中的分配系数及吸附机制进行了对比研究。另外, 我国在找矿领域也做了放射性核素在沉积物等矿床内的采样测试分析研究(高柏等, 2006; 刘广山等, 2008)。

室内试验的另一个优点是对同一试验可采用多种方法进行互相印证。如在测定某种核素的扩散参数时, 可利用的方法有透入扩散试验、穿过扩散试验以及其它一些试验方法(García-Gutiérrez et al., 2006)。然而, 由于室内试验所采用的样品通常较小,而且在准备过程中会受到不同程度的扰动, 因此所得的结果就会产生差异, 同时尺度效应也是学术界普遍关注的一个问题, 因此室内试验测试结果的适宜性受到限制和质疑(Bradbury et al., 1985; Kickmaier et al., 1997)。

2.2.2 原位试验

为克服室内试验的缺点和探讨可能存在的尺度效应, 核素运移试验逐渐被移到室外, 有针对性地进行野外现场示踪试验。考虑到核素的危害性和更真实地模拟核素运移环境, 原位试验一般在地下研究实验室(URL)进行。第一个 URL建立于美国 20世纪60年代初, 欧洲第一个URL则建成于1966年,随后如比利时的HADES、英国的RCF、瑞典的Aspö、瑞士的GTS及Mont Terri以及芬兰、法国、德国、西班牙等国也在进行或计划进行相应的研究。根据功能的不同, 目前国际上的URLs可分为两种, 即一般性实验室和特定场址实验室, 前者与处置场没有直接联系, 仅开展方法学研究; 后者则是在预选处置场上建设的地下设施, 具有方法学研究和场址评价双重作用, 如美国的Yucca试验场(Karasaki et al., 2009)。

在原位试验研究方面, 我国与国外的研究差距较大, 仅开展了少量野外试验工作。如金月如等(1994)开展了野外试验场包气带土壤中示踪核素活度分布的直接测定研究; 中国辐射防护研究院于1997年建成了一座用于浅部含水层核素运移规律的野外地下研究设施(URF), 该设施属于一般性实验室, 仅作为方法学试验研究之用(李书绅等, 2002)。随后郭择德等(2000), 王志明等(2003)相继在该URF内开展了一系列核素在黄土中的现场示踪试验, 结果表明黄土沉积层对3H、60Co、85,90Sr、134Cs、237Np、238Pu及241Am等核素具有强烈的吸附滞留作用。

原位试验通常测试两种核素运移浓度数据: 一种是投源钻孔中示踪剂浓度随时间序列的稀释数据;另一种则是在试验结束后, 通过切割钻孔附近岩土样并进行核素浓度测试所获得的岩芯数据。两种数据可分别或同时运用, 相互印证以求取较为准确的核素运移参数。可见, 原位试验很好地克服了室内试验的不足, 所测得数据更具有代表性, 因此受到各国核素运移研究的重视。然而, 原位试验也存在耗资大, 历时长、操作复杂等问题, 同时也具有一些无法克服的不理想因素, 如过滤器、钻孔与围岩间的空隙及干扰破碎带等, 均会影响核素运移结果,为数据解释带来较大的不确定性, 因此要求研究者必须具有良好的判断能力和丰富的研究手段(Samper et al., 2010)。

核素运移试验示踪剂的应用经历了一个由简单到复杂的过程。由早期的非吸附性示踪剂(中性及阴离子如 HTO、HDO、82Br-、123I-、3He等)逐步到各种弱吸附性示踪剂(如22,24Na+、85Sr2+、133Ba2+、86Rb等)以及需要较长试验时间的强吸附示踪剂(如134,137Cs+等)演化。近两年, 化学成分复杂的示踪剂也被逐渐利用起来, 如234,235,238U+,60Co+,237Np,152Eu,99Tc,113Sn,75Se等(Frick et al., 1992; Smith et al., 2001)。

需要说明的是, 一种试验方法的优缺点是在试验过程中逐步发现的, 因此, 各国学者均在针对目前试验方法的不足, 进一步完善试验技术, 目前已成为核素试验研究的重要内容。如 García-Gutiérrez等(2006)提出了一种大尺度固源扩散试验方法, 同时考虑核素运移的原位性和克服目前原位试验中存在的过滤器、空隙和破碎带等引起的不确定性, 以获取更准确的Cox粘土的扩散和阻滞参数。另外, 天然类比研究(Mckinley, 1987)以及直接针对核事故的核素运移调查研究也是重要的研究方法(Rudenko et al., 2003)。

2.3 核素运移模型

核废处置场地安全性评价所涉及的时间尺度少则数百年, 多则上万甚至百万年, 远远超出直接测试的试验范围, 因此需要基于核素在地下介质中的运移机理和过程, 建立相应的模型来定量预测核素在处置场内的运移。核素运移模型研究的基本意义包括三个方面: 1)增强对核素运移的理解; 2)印证研究方法的适宜性及评价试验数据的有效性; 3)提高模拟技术以进行核素地质处置的安全性评价(Hadermann et al., 1996)。

核素在地下介质中的运移包括水动力运移过程和地球化学反应过程两个方面。水动力运移过程主要包括对流、机械弥散及分子扩散等作用, 可用对流-弥散模型(Bear, 1961)来描述; 而地球化学反应过程则包括水相络合、表面络合、氧化-还原作用、酸碱反应、离子交换、吸附作用、沉淀-溶解作用等(Gillham et al., 1982), 可采用地球化学模型来刻画。20世纪80年代以前, 研究者们通常把水动力运移过程和地球化学反应过程作为独立的系统进行模拟。

然而, 地球化学过程和水动力过程在实际情况下是相互影响的。由于水动力过程在数学原理上能简化为代数系统, 20世纪80年代后Kd模型通常被用来模拟核素的地球化学吸附行为。这种方法将复杂的化学系统简化为由溶质在固、液相中的分布系数(Kd)来控制。尽管这种方法不属于确定性动力模型,无法揭示发生在系统内部的化学反应机制, 但其作为与化学反应有关的运移模型, 在缺乏详尽基础数据的时候却非常有效, 因此目前Kd模型仍被广泛研究和应用(Van Der Lee et al., 2001)。但是, Kd模型毕竟是一种对化学过程的概化。在真实地下水系统中,一方面由于溶质与围岩矿物的动态反应, 水化学组分总是随时间和空间的不同而改变, 因此也就受水动力系统的影响; 另一方面, 介质的孔隙度与渗透性也受矿物沉淀和溶解的影响。因此, Kd不是恒定的而且在有的情况下变化比较大。已有研究表明在溶液成分浓度受矿物溶解-沉淀影响强烈(Reardon, 1981; Liu et al., 1989)和水化学作用强烈的地区(Yeh et al., 1991), 运用Kd法是不合适的。因此, 就需要一种耦合技术来模拟同时产生的地球化学和水动力运移过程, 溶质反应性运移模型就是基于这个目的而发展起来的(Grindrod et al., 1996; Darban et al., 2008)。

直到90年代初, 反应性运移模型的研究进展仍然很小, 通常只是对其进行介绍并呼吁学术界进行研究。然而20年来, 溶质反应性运移模型的研究取得了巨大的进步, 这可从近年来逐步增加的文献发表量上显示出来, 在此不对文献做详细评论, 可参阅如下论文及相关文献(Wersin et al., 2004; García-Gutiérrez et al., 2006; Van Der Lee et al., 2001; Xu et al., 1999; Zheng et al., 1999; Prommer et al., 2003; Palut et al., 2003; Samper et al., 2006; Appelo et al., 2007; Ma et al., 2010)。

结合核素运移试验和核废处置场地实际案例,国际上研究开发了为数众多的数值模拟工具。目前,反应性运移模型已经能够正确用于模拟动力试验及野外观测, 并可以同时考虑多种地球化学过程及多种化学组分。常用的核素运移计算程序包括HYTEC (Van Der Lee, 1997)、3DHYDROGEOCHEM(Cheng et al., 1998)、TOUGHREACT(Xu et al., 1999)、MT3D系列程序(Zheng et al., 1999)、PHT3D(Prommer et al., 2003)及其余一系列程序, 具体可参考 Yim et al.(2000)、Van Der Lee et al.(2001)、Zheng et al.(2002)等文献, 里面统计了当前常用的数十种计算程序及其应用条件和功能特征等。

我国学者在核素运移模型方面也开展了部分工作。如王榕树等(1994)研究了表观扩散系数与地下水流速等因素对核素扩散的影响; 陈家军等(1994)、王金生等(1996)研究了水动力弥散方程与核素在孔隙介质中非平衡吸附模式的耦合模型, 结果表明二维非平衡吸附数值模式能较好地描述核素运移实际;李春江等(1998)、苏锐等(2000)、李金轩(2001)对花岗岩体单裂隙中的核素运移模型进行了研究, 分析了水流变化对核素运移的影响及控制核素运移的主要参数; 另外, 其他学者如钱天伟等(2002)、王青海等(2004)也开展了部分核素在黄土及基岩裂隙中的模拟研究工作。然而, 应该认识到我国关于核素运移模型的研究与国际上存在较大差距, 具体表现在三个方面: 1)对核素运移计算程序的开发差距明显; 2)实际应用实例的数量和质量远远落后于欧美发达国家; 3)高水平研究工作较少, 高水平和高质量的文章与发达国家差距较大。上述差距的存在一方面是由于我国在核素运移模型方面的研究起步较晚, 一开始就没有跟上国际发展步伐; 另一方面则主要在于重视程度不够, 投入力度不大等因素。

综合国内外研究状况, 模型研究极大地强化了对核素在地质介质中的运移和阻滞过程的理解和掌握。然而, 对概念模型的理解不足以及数据的缺乏,限制了模型的应用(Van Der Lee et al., 2001; Berner, 1998; Zheng, 2009)。核素运移模型研究存在如下不足: 1)由于基本数据的欠缺, Kd法作为与化学反应有关的模型之一, 仍在实际模拟中广为运用, 但其稳定性和有效性仍然需要进一步的研究和论证; 2)耦合水动力运移和地球化学反应的多组分反应性运移模型取得了巨大发展, 然而由于缺乏对热力学动态或平衡常数的认识, 常常对模型的应用形成约束。特别是我国, 关于核素运移的反应性模拟实例还未见报道; 3)模型反向参数估算取得了巨大进展,目前可对溶液组分、核素运移固、液相参数等进行反推预算, 解决了由于技术局限而无法测试组分浓度的困难, 也为某些条件下无法采用解析法来解释试验数据时提供了备选方法。但是, 由于模型参数反向估算计算量大, 同时存在计算不收敛等问题,计算效率和精度等还需要进一步提高, 计算方法也有待于进一步改进; 4)含水介质的地球化学组成在不同尺度上均存在非均质性, 这就要求模型应当具有处理非均质属性的能力, 因此模型研究应在刻画介质和反应的非均质性方面作出进一步的突破; 5)矿物沉淀和溶解对水动力行为的影响仍然很难予以量化, 而这一作用又对核素在含水介质中的运移具有重要影响, 因此模型研究还有待在这个方面予以加强。

3 结论及讨论

放射性废物的处置从地质、水文地质及环境评价的角度看, 主要包括水文地质选址、核素运移试验和核素运移模型三个方面的核心课题。场址的选择应本着就近原则并采用多重屏障系统进行废物处置, 同时应基于环境水文地质的角度来构建场选址评价体系。核素运移试验主要包括室内试验和原位试验两种, 试验示踪剂的运用呈现出多元化、复杂化的特征, 并催生出试验方法学这一研究热点。核素运移模型研究经历了由对流-弥散模型→Kd模型→多组分反应性模型的发展过程, 并取得了巨大进展。但是由于对核素运移机理、概念认识不足以及热、动力学关键参数的缺乏限制了核素运移模型的应用。模拟模型还应在处理非均质介质和非均质反应、描述矿物溶解-沉淀与水动力行为的相互影响以及稳定性和实际应用能力等方面做出突破和提高。

我国放射性废物处置及研究还处于初步阶段,处置场址勘测体系和标准仍待建立, 核素运移试验技术需要完善, 核素运移数据储备急待加强; 在核素运移模型方面, 我国在计算程序的开发及模拟实例上与国际上的差距则更为明显, 满足不了目前因大力发展核电而导致的核废处置需求。因此, 不论从理论研究意义还是从放射性废物处置的实际需要来看, 我国均需要在上述几个方面加强研究。

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Advances in Research on Disposal of Radioactive Waste

YI Shu-ping1,2), MA Hai-yi1), ZHENG Chun-miao2)
1) Guangdong Electric Power Design Institute, Guangzhou, Guangdong 510600;
2) PKU Center for Water Research, Peking University, Beijing 100871

Disposal of radioactive wastes (DRW) will eventually hinder the sustainable development of nuclear energy.Safety DRW has become an issue that receives worldwide attentions.Aimed at tackling the exposure risk of radioactive waste transport in the groundwater system of disposal sites, this paper presents a review on DRW along with site selection, radionuclide transport experiments and numerical models.Safety of DRW can be achieved by disposal of radioactive wastes with a multi-barrier system.A disposal site should be located at an area near the place where the wastes are produced.The site investigation and assessment system should focus on aspects of environmental hydrogeology.Both lab and in-situ test should be considered for obtaining correct results and parameters for the transport of radionuclides in a groundwater system.Numerical models for radionuclides transport have made great progress through advection-dispersion and linear sorption (Kd) to multi-component reactive transport models.However, the numerical methods need improvement in dealing with heterogeneous media and chemical reactions, interactions between mineral dissolution/precipitation and hydrodynamic process, model validity as well as the capability of application to real cases.DRW in China has been relatively poorly studied and work needs to be improved in such aspects as site selection standard series, experimental techniques and modeling approaches.

disposal of radioactive waste; hydrogeology; assessment of environment affects; radionuclide transport experiments; radionuclide transport models

X753; X820.3; P641

A

10.3975/cagsb.2011.05.09

本文由国家自然科学基金项目(编号: 40911130505)资助。

2011-07-03; 改回日期: 2011-08-06。责任编辑: 闫立娟。

易树平, 男, 1979年生。博士。主要从事地下水循环和溶质运移研究。E-mail: ysp3145@163.com。