脉冲放电-催化对染料废水脱色的实验研究

董冰岩,谢文涓

(1.江西理工大学资源与环境工程学院,江西赣州 341000;2.江西理工大学机电工程学院,江西赣州 341000)

脉冲放电-催化对染料废水脱色的实验研究

董冰岩1,谢文涓2

(1.江西理工大学资源与环境工程学院,江西赣州 341000;2.江西理工大学机电工程学院,江西赣州 341000)

采用线-板式脉冲放电联合催化剂进行废水中的罗丹明B染料降解研究,在反应器中添加及不添加光催化剂的条件下,分别研究了脉冲电压、线板间距、线线间距、曝气量等影响因素对罗丹明B脱色率的影响,实验并进一步研究了TiO2添加量对脱色率的影响.结果表明,在相同的实验条件下光催化剂的存在能提高脱色率,有效地发挥了TiO2和脉冲放电的联合作用.当脉冲电压为35 kV、线板间距为8 mm、线线间距为5 mm、曝气量为15 L/h、TiO2投放量为1.8 g/L时,放电处理30 min后,罗丹明B脱色率达99.65%.

脉冲放电;反应器;脱色;线板间距

高压脉冲气液两相放电技术是一种集多种高级氧化技术(如高能电子辐射、化学氧化、光化学氧化等)于一体的新型水处理技术,它的特点是通过反应产生具有极强氧化性的羟基自由基(OH·)将有机污染物有效地分解.反应体系不需辅以高温、高压或外加光源等技术手段,应用范围广,几乎可以无选择地氧化常规方法难降解的有机废水,处理效率高.因而,这一技术已成为环境保护领域的研究热点[1-4].

实验采用线-板式高压脉冲放电联合光催化剂处理模拟罗丹明B废水,主要研究脉冲电压峰值、脉冲频率、电极间距、曝气量、TiO2添加量等因素对罗丹明B脱色率的影响.

1 实验装置与测试方法

脉冲放电反应器为线板式结构[5],如图1所示,反应器采用绝缘有机玻璃制作;板电极为不锈钢板,接地;放电线为较细的不锈钢线;线板间距、线线间距可调,其中线线间距最小可调为5 mm;放电线放置在被处理溶液里,板电极固定在液面之上,并通过曝气头往溶液里进行鼓气.

图1 线板式放电反应器示意Fig.1 Schematic of the wire-plate discharge reactor

实验的系统图、实验仪器及试剂、实验测试计算方法具体见文献[5].

2 实验结果与分析

实验采用线-板式高压脉冲放电反应器进行模拟罗丹明B废水脱色的研究,在反应器内添加和不添加TiO2催化剂条件下,分别进行了脉冲电压峰值、脉冲频率、电极间距、曝气量等主要实验条件因素对罗丹明B脱色率的影响,并进一步考察了TiO2添加量的影响.在实验过程中,罗丹明B染料废水溶液的处理量为400 mL,废水初始p H值为3.4,溶液初始质量浓度为50 m g/L,脉冲频率为60 Hz不变.

2.1 脉冲电压的影响

图2显示没有催化剂TiO2存在时,开始随电压增大,脱色率明显增大,当电压继续增加时,脱色率变化不大;当TiO2存在时随电压的继续增大,脱色率却明显增大.这是因为没有催化剂存在时,当电压达到一定值后,增大电压反而降低能量利用率,增大了能量消耗,从而脱色率提高不明显.但在催化剂存在情况下,高值电压下放电产生的紫外光更强,光催化效果更好,故脱色率提高.

2.2 线板间距的影响

图3显示线板间距对脱色率有较大影响,随着线板间距的增加,罗丹明B的脱色率先增大再减小.这是因为电极间距太小时,容易发生溶液被击穿和火花放电现象,能量的利用率下降,导致脱色效率的降低.当线板电极间距过大时,线板间距之间的电场强度降低,放电强度减弱,导致降解罗丹明B效果降低.放电反应器较佳线板间距为8 mm.

2.3 线线间距的影响

线线间距的改变会影响反应器的放电特性,从而影响罗丹明B脱色效果.从图4可以看出,在线板间距一定时,随着线线间距的增大,罗丹明B脱色率降低.线线间距为5 mm时处理效果最好,因为在线线间距为5 mm时,气-液两相放电较强烈,流光分布也较均匀.同时,线距小,增加了放电线的长度,使得脉冲能量更容易释放,因而导致处理效果较好.在催化剂存在情况下,线线间距为5 mm时更加发挥了放电紫外光的催化作用.

2.4 曝气量的影响

如图5所示:开始时,随着曝气量的逐渐增大,脱色率也逐渐增大,这是因为曝气量的增大,反应器内的气泡数量也增多,使得气液放电更加容易,增加了放电的强度,导致脱色率的增加.但当曝气量达到一定值时,再增大曝气量,这时的脱色率开始下降,因为曝气量太大,会造成放电反应器中分子态的活性物质与污染物分子间的接触时间变短,使这部分活性物质的利用率下降,导致处理效果的减弱.在催化剂存在情况下,曝气起到搅拌溶液的作用,从而使TiO2能充分和放电紫外光接触.

图6 催化剂的量对罗丹明B脱色效果的影响Fig.6 Effect of TiO2on decoloration eff iciency

2.5 TiO2投放量的影响

从图6可知,开始时,罗丹明B脱色率随着催化剂投加量的增加而增大,继续增加催化剂的投加量,脱色率会下降.其原因是催化剂的投加量过大造成溶液中悬浮颗粒过多降低了紫外光的透射性,使TiO2不能充分利用放电紫外光,另外由于悬浮颗粒过多,造成污染物分子和活性分子之间的碰撞几率降低,导致了脱色效率的降低.适量TiO2的投加,可以充分利用放电所辐射的紫外光.实验中的TiO2投加量为1.8 g/L时,脱色率最大达99.65%.

3 结论

1)在线-板脉冲放电或线-板脉冲放电联合催化剂条件

下,脉冲电压、脉冲频率和曝气量对罗丹明B染料废水脱色效率有较大影响,随着它们的增大,脱色率增大,当达到一定值继续增加时,脱色率增加不明显或降低;线板反应器电极的线板间距、线线间距对罗丹明B染料废水脱色效率也有较大影响,选择适当的线板间距、线线间距的值将有效地提高脱色率,减小能耗.

2)脉冲放电联合光催化剂TiO2对罗丹明B的处理效果明显优于单独脉冲放电.TiO2的投放量对罗丹明B的脱色效率有明显的影响,在处理时间为30 min时,TiO2投放量为1.8 g/L可以有效地发挥催化和脉冲放电的联合作用,使脱色率达99.65%.

[1]SUGIARTO A T,ITO S,OHSH IMA T,et al.Oxidative decoloration of dyes by pulsed discharge p lasma in w ater[J].Journal of Electrostatics,2003,58(1-2):135-145.

[2]SANO N,YAMAMOTO T,TA KEMORI I,et al.Degradation of phenol by simultaneous use of gas-phase corona discharge and catalyst-suppo rted mesopo rous carbon gels[J].Ind Eng Chem Res,2006,45(8):2897-2900.

[3]张丽,朱小梅,孙冰.高压脉冲气液同时放电对甲基橙的脱色[J].河北大学学报:自然科学版,2007,27(6):642-645.

[4]李杰,李楠,李国锋,等.气相脉冲放电针-板反应器降解水中有机物[J].河北大学学报:自然科学版,2007,27(6):646-649.

[5]董冰岩,谢文涓,唐敏康.线板脉冲放电对罗丹明B脱色的实验研究[J].高电压技术,2008,34(8):1672-1676.

(责任编辑:赵藏赏)

Experimental Study of Dyes Wastewater Decoloration by W ire-plate Pulsed Discharge with Catalyst

DONGBing-yan1,XIEWen-juan2
(1.Schoo l of Resources and Environmental Engineering,Jiangxi University of Science and Technology,Ganzhou 341000,China;2.School of M echanical and Electrical Engineering,Jiangxi University of Science and Techno logy,Ganzhou 341000,China)

For imp roving decolo ration efficiency of dyes wastewater by hybrid gas-liquid pulsed discharge,a w ire-p late pulsed discharge reacto r w as com bined w ith TiO2catalyst to remove Rhodam ine B.The influences of pulsed vo ltage,w ire-p late spacing,w ire-w ire spacing,rate of bubbling on decolo ration efficiency of Rhodamine B were examined under the TiO2p resence and no p resence.A nd the amount of TiO2on deco loration efficiency of Rhodamine B also was studied.Test results indicated that introduce TiO2into pulsed discharge p rocess could effectively enhance the deco loration efficiency.Under the op timal condition that pulsed voltage was 35 kV,w ire-p late spacing was 8 cm,w ire-w ire spacing was 5 mm and rate of bubbling was 15 L/h,the deco loration efficiency of Rhodamine B increased up to 99.65%by adding to the aqueous so lution w ith TiO21.8 g/L,and treatment time was 30 min.

pulsed discharge;peacto r;deco loration;w ire-to-p late spacing

X 703.1

A

1000-1565(2010)05-0543-04

2010-04-15

国家自然科学基金资助项目(50867003)

董冰岩(1974—),男,河南固始人,江西理工大学教授,博士,主要从事放电等离子体技术在环境保护方面的应用研究.