近4 400年来南海北部陆架沉积地球化学记录及其地质意义①

徐方建 陈世悦 操应长 陈木宏 李安春 肖尚斌

(1.中国石油大学(华东)地球资源与信息学院山东青岛266555;2.中国科学院边缘海地质重点实验室南海海洋研究所广州510301; 3.中国科学院海洋研究所海洋地质与环境重点实验室山东青岛266071)

近4 400年来南海北部陆架沉积地球化学记录及其地质意义①

徐方建1陈世悦1操应长1陈木宏2李安春3肖尚斌2

(1.中国石油大学(华东)地球资源与信息学院山东青岛266555;2.中国科学院边缘海地质重点实验室南海海洋研究所广州510301; 3.中国科学院海洋研究所海洋地质与环境重点实验室山东青岛266071)

对位于海南岛南部陆架的S20孔沉积物进行了沉积学、AMS14C年代、粒度和常微量元素分析，初步探讨了该区物质来源及蕴含的亚洲季风演化信息。近4 400 a以来，S20孔岩性较均一，其沉积作用受相对单一而稳定的水动力条件控制。S20孔沉积物源区物质硅酸盐矿物经历了明显的风化，A—CN—K图示和较低的CIA值(小于66)指示了源区较低的化学风化程度。海南岛东部河流和珠江物质是最为可能影响S20孔区域的两个来源，由于对海南岛河流物质的研究相当匮乏，本研究尚无法定量估算该两个可能物质来源的各自贡献。S20孔沉积物CIA、Al2O3/Na2O、CaO*/TiO2、Na2O/TiO2等变化主要反映的是源区物质风化程度变化，该孔沉积物源区化学风化程度自4 400～1 600 a BP逐渐减弱以及1 600 a BP以来的逐渐增强，与中国南部Dongge洞石笋氧同位素曲线记录的亚洲夏季风变化趋势对应良好，说明该区沉积物中蕴含了丰富的亚洲季风变化信息。S20孔沉积物揭示出的化学风化程度强弱可能主要受控于轨道时间尺度上北半球夏季太阳辐射量变化。南海陆架区沉积物中物源与季风演化等信息的提取，亟待更多更高精度研究工作的展开。

陆架南海物质来源亚洲季风

近海陆架沉积有效的记录了海陆变迁、海平面变化、河流入海和气候变化等地质与环境信息，对全球环境变化十分敏感，因此陆架沉积研究特别是中国陆架沉积研究备受关注［1～5］。近年来对渤海［6，7］、黄海［4，8，9］、东海［10～13］、南海陆架［5］等各海区沉积物进行了研究，在区域沉积物的平面分布［4，13～15］、地球化学特征与物质来源［1，5，10，11，16］、沉积演化历史及其古气候、季风演化信息的提取［2，3，9，17～20］等方面取得了较大发展。南海作为东亚大陆物质剥蚀的主要沉积区，已经开展了大量的工作，然而研究重点集中于深水区［21～24］，对南海陆架的研究则要远远滞后［25～27］。本文对位于海南岛南部的S20孔粒度、年代以及常、微量元素数据进行综合分析，初步探讨了该区物质来源及其可能蕴含的亚洲季风变化信息。

1 材料与方法

海南岛及其邻近海区有诸多河流注入南海，海南岛东岸环流也存在季节性变化特点，即夏季由于盛行西南风而为东北向流，冬季盛行东北风而盛行西南向流［27，28］(图1)。研究所用的S20孔(110°03.22'E，17°41.57'N)位于海南岛南部，为2003年9月获取，长222 cm，水深127.3 m。整个岩芯以灰色、深灰色粘土质粉砂为主，未见明显的事件沉积。粒度和化学分析取样间隔均为10 cm，分析样品共23个。

粒度分析样品先后用过量双氧水(φ=30%)和盐酸(3 N)处理。处理后的样品在中国科学院南海海洋研究所用英国Malvern 2000型激光粒度仪进行粒度测量，测量范围为0.02～2 000 μm，测试误差小于2%。

样品洗盐后在恒温(60℃)下烘干，研磨至小于250目，送中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所进行测试。多数常微量元素分析用全自动X—射线荧光光谱仪分析，仪器型号为PW2440，由荷兰飞利普公司生产。元素La分析用ICP—MS方法测定，仪器型号为POEMS3，由美国热电公司生产。为了监控测试精度和准确度，进行了若干样品的重复分析与标样分析，标样类型为国家一级标准物质GSD-9和GSD-10，重复样与一级标准物质合格率均为100%。分析项目以及技术指标见质量报告(表1)。取0.10～0.20 g用上述方法处理的样品送中国地质调查局海洋地质实验监测中心，采用原子吸收分光光度计测定碳酸钙含量，仪器型号为美国热电公司M6型。

图1 南海北部季节性流系路径和站位图(据陈丽蓉等［27］)(a)2月份(b)8月份Fig.1Seasonal current variations in northern South China Sea and core location

表1 S20孔地球化学分析质量报告Table 1Detection limit of geochemical compositions in Core S20

3个AMS14C年代数据在中国科学院黄土与第四纪地质国家重点实验室完成，原始测年数据利用CALIB 5.0.1软件［29］进行日历年龄校正(表2)，其他深度年代数据通过内插或是外推获得(本文所指的年龄均为日历年龄)。

表2 S20孔AMS14C年龄数据Table 2AMS14C dating of Core S20

2 岩性特征

从图2可以看出，S20孔岩性较均一，主要为粘土质粉砂，其中粘土、粉砂和砂平均含量大约分别为16%、71%和13%。从底部向上，平均粒径总体表现为逐渐变细，粒度频率曲线分布多数近于对数正态分布，表明其沉积作用受相对单一而稳定的水动力条件控制。

年龄测试表明，该泥质区在约4 400 aBP(外推年龄)前已经开始形成(表2)，4 118～2 354 a BP期间沉积速率较为稳定，约为77 cm/ka，2 354 a BP以来沉积速率明显降低，约为29 cm/ka。

3 化学风化特征

3.1 A—CN—K图

S20孔沉积物样品以几乎与A—CN线平行的趋势向A—K边靠近，而远离斜长石—钾长石基线(图3)，反映出源区物质化学风化时硅酸盐矿物(如长石)也经历了一定的风化，斜长石的脱Ca和Na过程明显，而钾长石风化很弱，脱K不明显，沉积物多位于低等化学风化程度区，化学风化产物以伊利石和蒙脱石等为主。

3.2 化学风化指数CIA

化学风化指数CIA由Nesbitt和Young［30］提出，其定义如下:

图2S20孔岩性剖面、年代地层与粒度频率分布曲线Fig.2Chronology，grain-size parameter and frequency distributions of Core S20

图3S20孔A—CN—K三角图Ka:高岭石;Gi:水铝石;Chl:绿泥石;Sm:蒙脱石; Il:伊利石;Mos:白云母;Pl:斜长石;Ksp:钾长石; A:Al2O3;CN:CaO*+Na2O;K:K2OFig.3A—CN—K Plot of Core S20

式中各氧化物均为摩尔数，CaO*表示样品硅酸盐中的CaO，用总CaO扣除碳酸盐(均视为CaCO3矿物)中的CaO，计算公式为:CaO*=CaO－CaCO3× 40/100。由于CIA主要反映的是硅酸盐矿物(主要是长石矿物)的风化，不存在元素迁移后再沉积的情况，因此很好的反映了沉积物形成时的化学风化情况而不是后期环境变化，因而在化学风化研究中得到了广泛运用［30，31］。由于未风化的长石CIA为50，伊利石和蒙脱石为75～85，高岭石和绿泥石则接近100［30，31］，而S20孔沉积物CIA均小于66，由此可见，该孔CIA值较低，指示其化学风化程度较低。在其形成时，除了碳酸盐矿物经历了较强的化学风化外，部分硅酸盐矿物如斜长石也经历了一定的化学风化作用，导致部分Ca的迁移，其风化产物可能主要以伊利石和蒙脱石为主。

4 物质来源

研究表明，海南岛以东的南海北部地区主要受珠江、韩江和台湾岛输入物质的影响，红河来源的沉积物由于海南岛的阻隔和科氏力的作用，很难搬运到海南岛以东地区［32］。珠江年输沙量约82.78×106t，而韩江径流量仅为珠江的十分之一，年输沙量仅约7× 106t，而且以伶仃洋和东沙岛两点连线，珠江源区主要影响该线西南区域，而闽粤沿海源区以及台湾岛源区主要影响伶仃洋—东沙群岛连线东北区域［32］。邵磊等［32］提及，在珠江三角洲以西至雷州半岛，由于常年受沿岸流由东向西搬运的影响，该区域沉积物主要受珠江三角洲物源的控制［33］，并指出海南岛对该区域影响如何尚缺乏相关资料，是一个亟待研究解决的问题。

图4 (a)S20孔Ti/Zr－Cr/Th图;(b)La－Th－Sc图;(c)Th－Sc－Zr/10图图中十字形代表S20孔沉积物样品，圆圈代表ODP1148站沉积物样品［22］，五角星代表珠江物质［28］Fig.4(a)Ti/Zr－Cr/Th plot;(b)La－Th－Sc plot;(c)Th－Sc－Zr/10 plot

海南岛河流众多，河系受穹隆构造影响自中央向四周辐射奔流入海。岛上河流共有200余条，其中流域面积100 km2以上独流入海的河流40条，流域面积在3 000 km2以上的河流，有南渡江、昌化江和万泉河。陈丽蓉［27］通过对碎屑矿物(63～250 μm)的研究认为，海南岛以东以及以南的近岸区主要为沿岸冲刷及沿岸河流带来的，对粘土矿物分区研究则表现出海南岛东部以及南部与珠江口沉积物相似。因此，排除红河、台湾和韩江等的影响，考虑到地形和流系因素，海南岛东部河流和珠江物质是影响S20孔区域最为可能的两个来源。

以往研究认为，近23 Ma以来ODP1148站沉积物主要来源于珠江(华南)［32，34，35］，为此，选择ODP1148站沉积物［22］、珠江物质［28］与S20孔沉积物进行对比。可以发现，S20孔沉积物各项指标比ODP1148站更接近珠江物质(图4)。这可能是因为以下原因造成的:(1)搬运动力和沉积环境差异造成的分选差异，两站位距离珠江河口的距离大致相当，但是S20孔物质可能主要受到沿岸流携带物质沿着水深大约100 m的陆架搬运，而ODP1148站物质则经历了河口—陆架—陆坡—海盆的近3 300 m落差，这一差异也会造成两站位物质组成和粒度的明显差异，即1148站的物质粒度更细，而S20孔物质会较粗，由于珠江物质的选取为在不同地区按照不同沉积物类型(砂、粉砂、泥)组成的组合样［28］，相对来讲后者更倾向于与珠江物质相近;(2)S20孔与珠江物质的地球化学成分相近可能是由于海南岛区域物质与珠江流域物质具有相似的地球化学背景，二者具有相似的物质以及地球化学组成。由于对海南岛河流物质的研究相当匮乏，本研究尚无法定量估算该两个可能物质来源的各自贡献。

5 近4 400年来化学风化演化

在岩石的风化过程中，比较活泼的Na、Ca等碱金属和碱土金属元素很容易被淋滤出来，而Al、Ti等不活泼元素则在风化产物中富集［22，30，36］，因此沉积物源区化学风化程度的变化是引起风化产物化学成分变化的重要因素。由于搬运水动力条件变化而产生的沉积物粒度差别也能导致沉积物的化学成分差异，即绝大多数地球化学成分变化符合“元素的粒度控制律”［28］，近期研究认为，元素含量变化主要反映的是矿物种类和含量变化信息，粒度的作用是间接的［37～39］，而相应的元素比值也可弱化或是消除粒度的影响［22，36，40］。

对比S20孔沉积物平均粒径和CIA、Al2O3/Na2O、CaO*/TiO2、Na2O/TiO2等的变化(图2、图5)，将该5组数据进行Spearman相关分析，平均粒径与后4组参数在a=0.01(置信度P=0.99)时，均未表现出相关性，在a=0.05(置信度P=0.95)时，CaO*/ TiO2、CIA分别与平均粒径表现为低度正(R=0.49)、负相关(R=－0.45)，这可能是由于样品未去除生物碳酸盐，在硅酸盐CaO*含量计算过程中，一定程度上受到相对较粗粒生物碳酸盐的影响，CIA与平均粒径表现出的低度负相关，则是受到了计算过程中CaO*含量的影响。纵然如此，较低的置信度和相关系数表明，粒度对CaO*/TiO2、CIA值的影响是有限的。由于S20孔可能来自于珠江物质和海南岛区域物质，而二者可能具有相似的物质以及地球化学组成，因此可以认为，该孔沉积物CIA、Al2O3/Na2O、CaO*/TiO2、Na2O/TiO2等变化未(或较少)受到搬运水动力条件影响，而主要反映的是源区物质风化程度变化［22，30，31，36］。对比图5中CaO*/TiO2、CIA值与Al2O3/Na2O、Na2O/TiO2的变化趋势，可以发现前两者的总体变化趋势与后两者相似，这在另一个角度说明S20孔沉积物粒度(以及生物碳酸盐)对CaO*/ TiO2、CIA值的影响是有限的。

图5S20孔CIA、Al2O3/Na2O、CaO*/TiO2、Na2O/TiO2与Dongge洞石笋氧同位素曲线［41］对比Fig.5Vertical distributions of CIA，Al2O3/Na2O，CaO*/TiO2，Na2O/TiO2of Core S20 and comparison with the stalagmite δ18O from Dongge Cave

S20孔沉积物CIA和Al2O3/Na2O比值表现出自4 400～1 600 a BP逐渐降低，1 600 a BP至今则逐渐升高，CaO*/TiO2、Na2O/TiO2比值与其趋势相反(图5)，这表明化学风化程度自4 400～1 600 a BP逐渐减弱以及1 600 a BP以来逐渐增强。与中国南部Dongge洞DA石笋氧同位素曲线［41］对比显示，S20孔沉积物化学风化程度的强弱变化与亚洲夏季风的强弱变化趋势较为一致。

湖北神农架山宝洞SB10石笋［42］与阿曼Qunf洞Q5石笋［43］氧同位素变化记录也表明，4 400 a BP前后不同区域季风降水存在降低的趋势，而且Q5［43］和DA石笋［41］记录也显示，在1 600 a BP前后，夏季风强度有所回升。王绍武等［44］的大气环流模式模拟研究表明，中国4 000～2 000 a BP的干旱可能是在岁差的影响下夏季太阳辐射显著下降、夏季风减弱所致。南海陆架S20孔沉积物揭示出的化学风化程度强弱与DA石笋、SB10石笋和Q5石笋记录的亚洲夏季风变化的相似性表明，在轨道时间尺度上，前者也受控于北半球夏季太阳辐射量变化［45］。这也说明海南岛南部陆架区具有相对稳定的物质来源或是物源变化对该区域影响不明显，而且该区沉积物蕴含了丰富的亚洲季风变化信息。

6 结论

(1)近4 400年以来，南海陆架北部S20孔沉积物源区硅酸盐矿物经历了一定的风化作用，斜长石的脱Ca和Na过程明显，钾长石风化很弱，脱K不明显，而且该孔沉积物CIA值较低(均小于66)，指示了较低的化学风化程度。

(2)海南岛东部河流和珠江物质是影响S20孔区域最为可能的两个来源，由于对海南岛河流物质的研究相当匮乏，本研究尚无法定量估算该两个可能物质来源的各自贡献。

(3)S20孔沉积物CIA、Al2O3/Na2O、CaO*/ TiO2、Na2O/TiO2等变化未(或较少)受到搬运水动力条件影响，而主要反映的是源区物质风化程度变化。该类元素比值变化趋势表明S20孔沉积物源区化学风化程度自4 400～1 600 a BP逐渐减弱、1 600 a BP以来逐渐增强，与中国南部Dongge洞石笋氧同位素曲线对应趋势良好，说明该区沉积物中蕴含了丰富的亚洲季风变化信息。南海陆架S20孔沉积物揭示出的化学风化程度强弱可能主要受控于轨道时间尺度上北半球夏季太阳辐射量的变化。

致谢感谢在南海S20孔岩心取样中全体船员、科考队员的大力配合;中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所、中国地质调查局海洋地质实验监测中心帮助进行了沉积物地球化学成分分析;年代测试由中国科学院黄土与第四纪地质国家重点实验室完成;几位审稿专家提供的宝贵意见和建议使本文得以很大提高，谨致谢忱。

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39徐方建，李安春，万世明，等.东海内陆架陆源物质矿物组成对粒度和地球化学成分的制约［J］.地球科学—中国地质大学学报，2009，34(4):613-622［Xu Fangjian，Li Anchun，Wan Shiming，et al.Terrigenous mineral constraints on the grain-size distribution and geochemical composition of sediments in the inner shelf ofthe East China Sea［J］.Earth Science-Journal of China University of Geosciences，2009，34(4):613-622］

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Geochemical Records and Geological Significance of the Continental Shelf Sediments in the Northern South China Sea Since 4400 a

XU Fang-jian1CHEN Shi-yue1CAO Ying-chang1CHEN Mu-hong2LI An-chun3XIAO Shang-bin2
(1.Faculty of Geo-Resources and Information，China University of Petroleum，Qingdao Shandong 266555; 2.Key Laboratory of Marginal Sea Geology，South China Sea Institute of Oceanology，CAS，Guangzhou 510301; 3.Key Laboratory of Marine Geology and Environment，Institute of Oceanology，CAS，Qingdao Shandong 266071)

Lithology，AMS14C dating，grain-size，major and trace element analysis were carried out for Core S20，which was retrieved from the continental shelf in the northern South China Sea(SCS).Sediment provenance and evolution history of Asian monsoon were discussed in this paper.Since 4400 a BP，the lithology of Core S20 is homogenous，the hydrodynamic conditions in the study area is relatively stable.The silicate material in the source area experienced significant weathering processes.A-CN-K plot and low CIA(chemical index of alteration)value indicated a lower degree of chemical weathering.The river in the eastern Hainan Island and Pearl River is the two most likely sources of the study area.Because of inadequate research on the former，this study could not quantitatively estimate their possible contributions.The variations of CIA，Al2O3/Na2O，CaO*/TiO2and Na2O/TiO2value mainly reflect the degree of weathering of the source area.Gradually weakened weathering between 4 400～1 600 a BP and strengthened from 1600 a BP to nowadays well corresponded to the absolute-dated oxygen isotope record from Dongge stalagmite，southern China，indicating that the core sediments in the study area containing a wealth of information on the evolution of Asian monsoon.The degree of chemical weathering of sediments in the northern SCS is mainly controlled by the variation of orbitally-induced Northern Hemisphere summer insolation.More research work with high resolution is necessary for extracting information on sediment provenance and monsoon evolution in the Northern SCS shelf.

continental shelf;South China Sea;sediment provenance;Asian monsoon

book=6,ebook=401

徐方建男1982年出生博士讲师海洋沉积与矿物学E-mail:xufangjiangg@163.com;

1000-0550(2010)06-1198-08

①中国石油大学博士基金(批准号:Y0901036)资助。

2009-08-27;收修改稿日期:2009-12-01

xufj@upc.edu.cn