电子鼻技术在酒类识别应用中的研究进展

杨国强,张淑娟

(1.山西农业大学现代教育技术学院,山西太谷 030801;2.山西农业大学 工学院,山西太谷 030801)

白酒是我国独特的一种饮料酒,因其生产工艺、原辅料、地理位置等不同,而品种繁多,香型各异。即使同一品牌的白酒,也会因品种及酒龄的不同而品质各异。白酒的质量是各种化学成分的综合反映,主要通过理化指标分析和感官品评来判断。感官品评是运用感觉器官进行视觉、嗅觉、味觉、触觉来进行评定酒的质量,以区分酒的优劣、划分酒的等级,判断酒的风格特征,甚至鉴别假冒伪劣产品。酒的气味,主要是香气是评价其品质的重要手段,也是影响消费者购买的主要因素之一。辩别酒香气和异香、区分出香型的主要方法依靠人的嗅觉。显然白酒的辩别区分结果会随评酒员自身业务条件不同而不同。电子鼻技术的发展,为快速、准确的白酒香气辩别和香型区分以及对于白酒品质检测更为可靠和合理。

“电子鼻”的概念,最早是1982年英国Warwick大学的Persand和Dodd教授[1]模仿哺乳动物嗅觉系统的结构和机理,对几种有机挥发气体进行类别分析时提出来的。它是20世纪90年代发展起来的一种新颖的分析、识别和检测复杂嗅味和挥发性成分的人工嗅觉系统[2～5]。它与普通化学分析仪器(如色谱仪、光谱仪、毛细管电泳仪)等不同,得到的不是被测样品中某种或某几种成分的定性与定量结果,而是样品中挥发成分的整体信息,也称“指纹”数据[6]。其实,所谓“电子鼻”实质上是一种能够感知识别气味的电子系统,也有人将它看成是人和动物鼻子的仿真产品[7]。

电子鼻是模拟生物鼻的人工嗅觉电子系统,其工作可归纳为:传感器阵列→预处理电路→神经网络和各种算法→计算机识别。

一个典型的电子鼻主要由三部分组成[8]。第一部分是样品处理器,第二部分是气体传感器阵列,第三部分是信号处理系统或称为模式识别系统[9]。T.Nakamoto则认为电子鼻一般由气体传感器阵列、信号处理子系统和模式识别子系统等三大部分构成[10]。考虑到气敏传感器阵列的相对独立性和信号处理与模式识别研究的相关性,研究人员常常把气体(敏)传感器陈列看成是电子鼻的硬件部分,而将信号处理与模式识别这两分看成是电子鼻的软件部分,所以电子鼻可看成是硬件和软件两部分组成的[11]。本文将按硬件和软件两方面介绍电子鼻技术的研究进展以及在白酒酒类识别中的应用情况。

1 电子鼻的硬件构成和工作原理

电子鼻的硬件主要由样品处理器和气体传感器阵列构成。样品处理器主要是由塑料或不锈钢制成的管子,有气味物样品通过它由真空泵吸入到由一阵列传感器所组成的一个小腔室中。小腔室中的气体传感器阵列是电子鼻的关键部分[12]。

气体传感器阵列是由若干种类和特征的传感器组成。

有气味物暴露于传感器阵列时,将和一阵列传感器相互作用,并产生瞬间响应,依据传感器的种类和特征,会在几秒或几分钟内达到稳定状态,通过对阵列中所有传感器的响应模式进行这些稳定状态的检测可以鉴别和确定有气味物。

值得注意的是在传感器阵列中,每一种传感器都有自己的灵敏度,对有气味物均有唯一的响应图谱,而且传感器的响应模式对不同的有气味物是截然不同的。这里所谓的有气味物的气味,一般都是混合气味。

近20年来,传感器制造工艺技术发展很快,按照它们的工作原理,可以分为五种类型:导电型传感器,压电型传感器,电容-电荷耦合型传感器,光学传感器和基于图谱方法的传感器[12]。这些不同类型传感器的工作原理、制造工艺、灵敏度、优缺点各有不同,但随着微电子技术和微电子机械加工工艺的发展,它们的灵敏度不断提高,价格更趋合理,整个电子鼻系统的体积也会变小,检出的气体种类会变得更丰富。

气体传感器根据气敏特性来分类,主要分为半导体式、固体电解质式、电化学式、接触燃烧式、光学式 、热导式等。 SnO2、ZnO 、Fe2O3、TiO2、WO3等做成的半导体气敏元件是目前世界上生产和应用最多的一种气敏传感器,它是利用气体与半导体接触引起半导体性质发生变化而测量气体的[13]。肖尧荣[14]报道,金属氧化物型半导体传感器(MOS)最早是在上世纪80年代初由日本学者开发出来的,这类传感器具有很宽的适应范围和较低的成本、耐腐性强,响应速度快,目前应用也最广泛,但其有工作温度高、易发生漂移、对气体混合物中的硫化物呈“中毒”反应的缺点。

质量传感器及阵列是上世纪90年代发展起来的,它是吸收气味分子后会引起石英振子振动频率的改变而产生信号。此类传感器灵敏度高,信号易被微机处理及抗传输干等优点。曹忠等[15]人研制的PSC阵列就属于石英晶体微天平传感器。A.Bryant[16]还研制了声表面波传感器(SAW),采用谐振器与待测气体接触,膜层吸附待测气体分子使得SAW的相速和幅值发生变化。

王平等[17]等提出了一种柔顺性气敏传感器阵列的设计思想,改变阵列中各传感器的工作状态,使传感器阵列对不同的气味具有相异的选择性,进而实现以较少的气敏传感器对多种成分的混合气体的识别。

秦树基等[18]在获取电子鼻四种白酒气味数据时,采用的气体传感器阵列由3个氧化铟气体传感器和1个氧化锡气体传感器组成,日本FIGARO公司型号为TGS822和日本NEMOTO公司型号为AP-11AE、NAP-11ASS的传感器可检测乙醇气味,而型号为NAP-11AS的传感器可检测室内各种异味,这样的气体传感器组合适合用于对白酒的检测。

胡卫军等[19]利用光纤传感器易与多种聚合物敏感材料相结合的特点,对糖尿患者和肺癌患者呼吸中以丙酮气味和苯等有机气味模拟检测和识别,将生物嗅觉机理模型用于电子鼻系统的设计过程,采用了模拟生物嗅觉的识别算法,使电子鼻系统具有了一定的仿生特性。

石志标等[20]提出了电子鼻嗅觉信息采集的新方法,在鼻流道壁上安置8只气敏传感器构成传感器阵列,仿生物鼻道中的嗅细胞,传感器阵列由8只SnO2气敏传感器(TGS812、TGS813、TGS821、TGS822 、TGS824 、TGS822TF 、TGS825、TGS880)组成;节气门用于调节吸入鼻流道气体的流量,仿生物的不同吸气速度。样本室是一个带门的容器,测试时将样本放入样本室,由于风扇的作用,使样本的挥发性气体通过输气管抽到鼻流道,气体与鼻流道内传感器阵列作用产生信号。采用数据采集器把采集到的数据通过USB接口送到计算机中形成数据文件,供软件进一步处理。

赵杰文等[21]的研究中以日本费加罗(Figro)公司生产的5个厚膜金属氧化锡传感器(TGS813,TGS880,TGS800,TGS822,TGS825)组成气敏传感器阵列,并运用“遗传特征参数法”建立识别模型,构成一个电子鼻系统。试验区分的对象为山西“水塔牌”老陈醋和镇江“金梅牌”香醋,这两种醋从颜色上无法区分,但可以通过其散发的气味来区分,取样计每次取20 ml,每种醋做50个样本。

张哲等[22]采用天津费加罗公司生产的TGS系列MOS气体传感器构成,共6种传感器,分别是TGS2600型、TGS2602 型、TGS2610型、TGS2611型、TGS2620型、TGS2442型。京宫二锅头酒作为试验样品,分别按照1∶3、1∶2、1∶1的比例加入蒸馏水,与原装酒进行比较,检验传感器阵列的性能。结果表明,TGS2442不能用于酒类判定,其余对于不同浓度的白酒都有规律性的反应。

秦万广等[13]等依据仿生鼻的原理,模仿生物嗅觉系统,用气敏传感器阵列结合神经网络模式识别技术构成了仿生鼻,用它对几种白酒进行了分类和识别实验,结果表明其不仅能识别不同的白酒,而且可以识别真假白酒。

张苗等[23]等自行研制了基于PCMCIA标准的便携式采集设备的电子鼻系统,设计集GGA及TGS系列气体传感器阵列的信号拾取与调理功能于一体的硬件电路,以及基于虚拟仪器软件开发平台Labwindows/CVI的电子鼻信号采集与识别多功能配套软件。系统的传感器阵列结构具有良好的置换性,可针对检测气体的类别选取充分反映样本信息的最佳器件型号组合,对于多类气体检测具有通用特性。便携式电子鼻使得信号采集实验可在室外环境下对气体样本响应信息的实时动态扫描。

2 电子鼻的软件构成和工作原理

气味传感器阵列所获得的气味信息,要经过预处理电路并进行特征提取,电子鼻的软件的主要任务就是对气味信息及其特征进行数学模型的处理,以达到对样品气味进行全面的分类(Classify)和聚类(Cluster)。

电子鼻的软件构成主要信号处理子系统和模式识别子系统构成[7]。

信号处理子系统的作用就是对传感器陈列传入的信号进行滤波、交换和特征提取,也就是数据的预处理。目前特征提取的方法模型有:相对法、差分法、对数法和归一法等。大量实践表明,相对法有助于补偿敏感性;部分差分模型除了可以补偿敏感性之外,还可能使传感器电阻与浓度参数的关系线性化;对数法可以使高度非线性的浓度依赖关系线性化;归一法不仅可以减少化学计量分类器的计量误差,还可为人工神经网络分类器的输入准备适当数据。显然,不同的信号处理子系统要和某个模式识别子系统相结合进行开发,将其设计成一个软件的两个过程,方便数据转换,保证模式识别的正确性,比用单个技术可得到更加全面的分类和聚类。

模式识别是对输入信号再进行适当处理,以获取混合气体的组成成分和浓度的信息。一般模式识别方法有统计模式识别技术和人工神经网络(ANN)技术。

邹小波等[24]针对电子鼻的数据特点,提出用一个3维数组保存电子鼻的数据;采用6点平滑方法去除传感器的噪声;在基线校正中,首先通过二阶导数大于零和连续一阶导数大于零的方法找到样本反应起始点,然后减去环境响应值并提取相同长度的数据段,提高了电子鼻的精度和可重复性。

统计模式识别技术的具体方法包括主成分分析(Principal components analysis,PCA),局部最小方差(Partial least squares,PLS),判别分析法(Discriminant analysis,DA),判别因子分析法(Discriminant factorial analysis,DFA),和聚类分析法(Cluster analysis,CA)等[25]。此外,关于电子鼻的各种模式识别方法及其相应研究层出不穷[26～29],比如k近邻法(k-NN)[30]、线性判别分析法(LDA)[31]等。

PCA是一种线性判别方法,在电子鼻研究中常用作分类鉴别算法[32～35]。殷勇[36]认为,PCA在计算样本数据协方差矩阵特征值的过程中消除了各变量(对应各测量传感器)间的相关性,这反而与充分利用优传感器阵列的交叠感应特性相悖。因为气敏传感器(特别是金属氧化物半导体气敏传感器)一般都具有广谱响应特性,而这一特性正好满足:可用有限的传感器来构造能对多种成分物质进行鉴别的传感器阵列,以模拟人鼻内的大量嗅觉感受器细胞,使传感器阵列所确定的多维信息空间能够蕴涵更多有用的信息,因此,在用电子鼻鉴别多组分物品时,PCA有时不能有效地实现判别。殷勇等就此提出一种PCA和Wilks准则合成技术构造了主成分降维变换矩阵的特征向量方法,实现了3种酒的正确分类。

常规的气味浓度检定及模式识别方法是在已知嗅敏传感器的响应方程和数学模型的前提下进行的。但由于目前的嗅敏传感器的响应机理及其模型比较复杂,非线性严重,以及数学模型难以建立,上述方法的实现面临较大的困难[12]。

近些年发展起来的人工神经网络(Artificial neural network,ANNs)由于具有很强的非线性处理能力及模式识别能力而得到了广泛的应用[20]。在神经网络的训练中,最普遍用的是反向传播人工神经网络(Back propagation network,BPN)[37]、概率神经网(Probabilistic neural network,PNN)[38]、学习向量量化(Learning vector quantization network,LVQ)[39]、自组织映射(SOM)[40]、支持向量机(SVM)[23]、径向基函数法(RBF)和引入模糊概念的模糊C均值算法(FCMA)[7]。

秦树基等[18]以4个金属氧化物气体传感器组成的阵列识别4种白酒为例研究了3种人工神经网络即BPN 、LVQ)和PNN对电子鼻性能的影响。结果表明:(1)对4种中国白酒的识别,LVQ网络、PNN网络、BPN网络分类的成功率分别达到95%、92.5%和90.00%,LVQ 网络最优;然而,在计算负载和易用性方面,则PNN网络优于LVQ和BPN网络。(2)对精细识别,除传感器阵列以外,用于模式识别的ANN的结构和算法,包括训练过程中的相关参数对电子鼻的性能也有非常重要的影响。

针对BP算法的学习时间太长,王平等[17]开发了具有侧向联想能力和较强识别能力的自组织特征映射(Self-organizing feature map,SOM)网络,并实现了香(香水)、臭(尿氨)、酸(盐酸)、酒精、汽油、煤油和柴油等7种典型气味的自动识别,平均识别正确率在91%以上。

秦树基等[41]利用概率神经网络(PNN)对二元混合气体的模式分类问题数值模拟结果表明:使计算工作量降低,并使误差收敛到全局极小,总能给出一个合理的分类结果,样本数足够多时,可给出高达95.4%的识别率,计算负载比反向传输网络轻得多。

赵杰文等[21]在其所研制的适用于传感器阵列反应的试验装置,在获得传感器与食醋挥发气体反应的整个过程的数据的基础上,提取了时域历程的特征值,提出了一种称为“遗传(genetic algorithms,GA)特征参数法”的新方法,提高了模式识别的精度,同时该方法对于解决其他模式识别问题也有参考价值。当用原始特征参数不能很好地识别不同醋散发的气味时,可将原始特征参数用遗传基因算法得到一个新的遗传特征参数,新遗传特征参数可成为最佳遗传特征参数,它可很好地识别不同醋散发的气味。

冯伟等[42]曾采用一种基于神经网络的杂交算法进行3种化学品(丙酮、甲醇和乙醇)的实验识别,利用梯度收敛法结合遗传算法进行权值初始化来加快运算速度和提高分类准确度。Srivastava AK[43]和Kermani BG[44]也利用遗传算法对神经网络进行训练,分别进行了不同维度下识别DES和ISO和气味识别实验,实验表明,经遗传算法优化过参数和结构的神经网络具有很好的性能,可以达到100%的识别率,但执行时间较长。

张苗等[23]采用自研的便携式采集设备的电子鼻系统以及基于虚拟仪器软件开发平台Labwindows/CVI的电子鼻信号采集与识别多功能配套软件。以5种品牌香烟作为分析样本验证了系统有效性,通过主成分分析(PCA)法证明了样本数据良好的聚类特性,并比较最小二乘法、BP神经网络和支持向量机(SVM)算法的识别效果,其中应用支持向量机算法得到了100%的最优识别率。

傅均等[45]提出将传感器阵列时间序列信号直接输入到一种具有丰富动力学特性的嗅觉神经网络中进行模式分类的方法。该方法不仅在仿生角度上使电子鼻进一步模拟了生物嗅觉系统信息处理过程,而且与以前所用的特征提取加神经网络的方法相比,在对对乙醇、乙酸、乙酸乙酯、异戊醇、乳酸和乙醛六种挥发性有机化合物(VOC)的顶空气体采样的分类识别中表现得更佳。

3 电子鼻技术在酒类识别中的应用

在国外电子鼻技术在酒类识别的研究处于实验室阶段,尚无成型的电子鼻系统[7]。秦树基等[46]开发了一个能识别酒类的电子嗅觉系统,成功地识别酒精、烈性酒、葡萄酒和啤酒,正确率达95%。史志存等[47]也利用电子鼻对白酒进行了分类识别的实验,不仅能识别出不同香型,而且能识别出同一香型的白酒。

3.1 研究中存在的问题

(1)受敏感材料、制造工艺、数据处理方法及算法等限制,电子鼻技术的检测与识别范围与人们的期望还存在距离,大多数的相关研究停留在实验阶段,但应用于食品、化妆品、香料香精[48]等轻工业品香气质量评定的时机已经成熟。

(2)电子鼻技术硬件设备中取样浓缩装置的小型化和气敏传感器的灵敏度仍是值得继续研究的问题,特别是相关传感器的试验中样本需要经过较长时间的挥发气味使气体达到饱和,才能使传感器陈列周围气体浓度相同,传感器达到稳态时需要的更长,况且稳态是相对的,受容器的密闭性影响,常选择传感器的暂态响应作为测量信号。而且每个样本测试完,都要排放废气注入洁净空气,需要对传感器进行清洗和还原处理。这样,检测一个样本,需要几十分钟,时间太长了。

(3)气体传感器陈列在构造时,没有一套成熟方案供选择,仍需要继续研究。因为酒所挥发的气体中含有多种成分,因此在构造气体传感器陈列时,要使其具有一定的广谱响应特性,这就要求由试验结果来决定最终阵列构成。显然,这会增加测试的时间和成本。

(4)气体传感器对其周围环境气氛十分敏感,如氧气压、温度、湿度直接影响气体传感器的响应,而且随机噪声如震动、电磁扰动、气流扰动也影响气体传感器的响应。如何消除测试中环境影响,保留气体传感器对待测气体的响应值,加强对测试数据的预处理,值得深入探讨。

(5)电子鼻系统模式识别算法很多,常用的有主成分分析、神经网络算法等。但主成分分析在计算样本数据协方差的特征值过程中消除了各变量(对应于各测量传感器)间的相关性,这与充分利用传感器阵列的交叠感应性相悖,因此在鉴别多组分物品时,主成分分析有时不能有效地实现判别。对于神经网络算法,不同的结构和相应的算法,特征的选择和训练相关参数的选择都会对网络的分类能力产生可观的影响,这是为研究者选择何种算法增加了难度,建立统一的算法规则是十分必要。因此,需要寻求较需要寻求较简单,识别速度快,且识别率高的算法,用于提取识别白酒的特征参数。

3.2 前景展望

随着电子鼻技术在酒类识别的研究的不断深入,对于中国这样的白酒生产大国而言,一套更客观的、更有说服力的和更易行的分级制度将建立起来,以实现由电子鼻代替专家的鼻子进行白酒的各种评价、分级和检测,同时也便于生产过程的自动化。

高效、快捷的电子鼻技术白酒分类技术会大大促进白酒质量的实时监测,实现发酵、存储等过程的监测,提高监测的可靠度、自动化及智能化程度,缩短分类时间,为保障白酒质量提供技术手段。此外电子鼻技术还可用于开发各种用途的气味识别或报警仪,在食品工业、医疗卫生、环境检测、安全保障等领域的应用深度将不断扩大。

电子鼻硬件设备研究中,将致力于取样浓缩装置的小型化和气体传感器的高灵敏度,以及检测时间的缩短;同时构造出白酒分类的气体传感器阵列,以检测出白酒所挥发含有多种成分的混合气体,对测试数据的预处理技术更成熟。

便携式电子鼻将会是一个发展方向,使得信号采集实验可在室外环境下同样能对气体样本响应信息的实时动态扫描。

在对白酒分类的电子鼻系统模式识别算法有很多,但哪一种分析技术也不是全能的,各有其优缺点,使用中需要主成分分析、神经网络算法等的综合运用,需要作出进一步的改进。

在电子鼻技术白酒分类技术研究中,不论是硬件设备,还是系统模式识别算法的研究,都是大胆借鉴电子鼻技术在饮料行业、水产品、农产品加工等应用成果,进行大胆试验,科学探索,力争使硬件上本低、响应时间快、制造容易,便于推广,在软件识别算法上,寻求较简单、快速、识别率高的算法,用于提取识别白酒的特征参数。

使用电子鼻技术对白酒的研究中,同时还要与光谱技术、电子舌技术、计算机技术等相结合,共同探讨白酒分类、品牌的鉴定、质量控制等问题,为白酒规范化生产、自动化生产提供理论和技术的支持。

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